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清华大学能动系王淑娟课题组揭示电解质工程如何提高近中性环境电解水析氢效率

2024年10月26日 09:55:51 人气: 12117 来源: 清华大学
  【仪表网 研发快讯】目前电解水制氢在酸性环境(质子交换膜电解水)和碱性环境(碱性电解槽电解水)中已经取得了许多研究成果,但是该环境对催化剂和反应器材料的耐腐蚀性提出极高的要求,耐腐蚀贵金属材料的使用大大增加了整个体系的建造成本。相比之下,近中性环境中的电解水体系有着环境友好的特点,大大扩展了电催化剂和反应器材料的选择范围,并且可以在环境友好的基础上实现与光电催化或生物电催化的结合。然而,近中性环境中电解水析氢的动力学十分缓慢,这一点严重限制了该方向的研究进展,而且该环境下的电解水析氢反应机理也没有明确的定论。
 
  近期,清华大学能动系王淑娟教授课题组通过实验测量和分子模拟方法,从宏观析氢动力学性能和微观电化学界面模拟的角度,揭示了正电荷氢源NH4+基电解质在近中性电解水中的应用潜力,提出了一种两步热力学循环计算方法,可以探究离子氢源从体相电解质迁移至电化学双电层过程中热力学能变化,并发现了电催化剂表面和水分子氢键网络对游离质子的争夺机制。
 
20241008-王淑娟老师课题组-黄修淞-图片1.png
  图1.高浓度(NH4)2SO4在(a)Pt旋转圆盘和(b)Pt/C电极上的HER性能。(c)Pt/ c电极上的浓度效应示意图。(d)7 pH下4M NH4+在Pt/C催化剂上的塔菲尔曲线
 
  在经典的电化学三电极测量体系中,课题组在Pt旋转圆盘电极和担载Pt/C碳纸电极上,测试了不同近中性电解质的析氢性能(磷酸盐,NH4+基电解质和质子化胺基电解质)。对于传统的磷酸盐电解质,高电流密度往往会导致急剧增加的过电势和能量损失。相比之下,凭借正电荷氢源与阴极电化学双电层之间的适配性,NH4+电解质展现出了良好的动力学性能。
 
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图2.两步法计算离子氢源从体相电解质到电极表面双电层所需形成能的示意图
 
  除此以外,研究团队为了探究离子在双电层的存在状态,基于实验测量的pKa值、计算氢电极模型(CHE)和巨正则密度泛函(GC-DFT),提出了一种两步热力学循环计算方法。该方法不仅避免了直接计算单个溶剂化离子能量的困难,而且还以定量化的形式将标准氢电极电势和氧化还原氢电极电势的影响分开,完善了目前在分子水平上对电化学界面的模拟方法。不仅如此,通过限制性AIMD模拟和可视化分析,该研究还揭示了电极界面和氢键网络对游离质子的争夺机制,该发现有助于进一步解释pH效应对析氢动力学的影响。
 
  相关研究成果以“NH4+电解质工程助力提升近中性析氢动力学”(The improved near-neutral hydrogen evolution reaction kinetics through electrolyte engineering with the efficient hydrogen source NH4+)为题,于9月17日在线发表于《美国化学学会·催化》(Acs Catalysis)杂志。
 
  清华大学能动系2019级博士生黄修淞为论文第一作者,清华大学能动系教授王淑娟为论文通讯作者。研究得到清华大学山西清洁能源研究院共性关键项目的支持。
关键词: 电解水析氢效率
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